Le légendaire guitariste des Rolling Stone a écrit ou co-écrit la majorité des titres de cet opus, a joué de la guitare bien évidemment mais aussi du piano, de la basse et assuré le chant et les chours. Crosseyed heart se compose de 15 titres mêlant toutes les influences chères à Keith Richards telles que le rock, le blues, la country mais aussi le reggae. On retrouve aussi quelques collaborations de renom dont un captivant duo avec la chanteuse Norah Jones sur une ballade soul intitulée Illusion.